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超分子手性化合物研究



       在没有任何分子手性诱导剂的情况下,分子手性的生成是一个具有挑战性的课题. 不同层次的手性可以通过空间和长度尺度传递,主要从分子尺度传递到超分子、微观、介观和宏观尺度。另外,顺时针或逆时针旋转,伴随着沿旋转轴的平移,会产生宏观剪切力,从而在宏观、微观和纳米尺度上生成手性材料。本课题组通过倾斜沉积(GLAD)伴以基板的旋转制备了金属纳米螺旋,由金属纳米螺旋体(NHs)介导的由宏观剪切力触发的分子手性诱导:吸附在NHs表面的2-蒽羧酸(AC)的手性光化学(光致)环二聚反应被它们的手性选择性控制。证明宏观的旋转有可能经过多步传递的方式传递到分子水平,诱导出手性偏向。
       本课题组明确地建立固有手性柱[5]芳烃衍生物的绝对构型,通过圆二色光谱实现可靠分配光谱学。展示了一种温度驱动手性反转现象,这是一种前所未有的现象分子。手性反转行为与溶剂以及熔融环的大小和性质密切相关。这一结果对于理解温度对自然和人工手性和构象相关现象的影响,例如蛋白质折叠/解构/结合和DNA组装对温度的临界依赖性,尤其具有指导意义。
       此外,本课题组通过将柱[6]芳烃与二茂铁侧环熔融合形成手性电化学响应分子万向节(EMUJ),成功地获得了对映体纯EMUJ单晶,首次确定了柱[6]芳烃衍生物的绝对构型与圆二色性光谱之间的确切相关性。EMUJ的自包合和自排斥构象变化导致柱[6]芳烃部分的手性反转,这可以通过溶剂和温度的变化来控制。EMUJ还显示出一种独特的氧化还原触发的可逆进出构象转换,分别对应于柱[6]芳烃空穴的占据/空隙转换。这种现象是超分子主体对客体分子的捕获和释放的一种前所未有的电化学操纵。
 



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